1934年10月，第五次反“围剿”失败后，中央红军实行战略转移——长征。作为红三军团前卫，李天佑和政委钟赤兵率红五师，先后突破了敌军的3道封锁线，为军团主力打开了通道。12月，在突击敌人第四道封锁线湘江之战中，面对数量和武器装备都占绝对优势的敌人，李天佑毫无惧色，奉命带两个团在广西灌阳新圩阻击国民党军两个师。后人对他的评价是:“沉着机智，指挥若定，每天要打退敌人几十次冲锋，苦战3天3夜，完成了任务。最终，保住了红军向湘江前进的通道，从左翼掩护中央机关纵队渡过湘江。”高虎脑战斗，李天佑“坚守阵地3天3夜”；湘江战役，他又“苦战3天3夜”。两个“3天3夜”的声誉，让李天佑在红三军团的知名度迅速提高。

    1935年6月，中央红军和红四方面军会合后，整编为左、右两路军分别北上。为加强两军联系，时任红三军团作战科长的李天佑，被任命为红四方面军第三十军参谋长，成为军长程世才、政委李先念的得力助手。