在广州期间，彭湃还先后担任过中共广州区委委员、广东区委委员、广东农民自卫军总指挥、广东省农会执行委员长等职务。他与当时出任国民党中央执行委员会候补委员、宣传部代理部长、第六届农讲所所长的毛泽东和从法国留学归来出任广东区委领导、黄埔军校政治部主任的周恩来等老一辈无产阶级革命家结下了深厚的情谊。

    1924年至1926年期间，在广州的彭湃还参与和领导了平叛广州商团动乱事件、省港大罢工、第一、二次国民革命军东征和北伐、潮梅地区农运斗争，特别是亲临广宁组织农民武装攻克潭布的战斗，以及成功处置花县惨案，更体现了彭湃非凡的指挥能力和高超的军事才能，沉重打击了国民党右派勾结地主民团屠杀农民、企图破坏农运的嚣张气焰，对一切反动派起到了极大的警示作用，捍卫了农民运动的成功果实，有力地推动了广东乃至全国农民运动的蓬勃发展。彭湃对推动广东农民运动的蓬勃发展和成为全国光辉的榜样做出了巨大贡献，他从事农民运动的主张和经验后来大多被毛泽东等人所采纳与吸收，从而成为毛泽东思想的组成部分。

    1926年12月，北伐军攻占武汉后，国民革命领导中心由广州转移到武汉，翌年，彭湃离开广州前往武汉国民政府任职。